![]() |
ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
ИСТИНА ФИЦ ПХФ и МХ РАН |
||
Исследованию миграции таких радионуклидов как Np, Pu, Am, Tc, I в окружающей среде посвящено не так много исследований по сравнению, например, с цезием и стронцием. Прежде всего, это связано с трудностью их селективного извлечения из природных образцов и определения их низких концентраций (вследствие больших периодов полураспада). Актиниды и такие продукты деления как технеций и йод попали в окружающую среду вследствие испытаний ядерного оружия и ядерных аварий. Кроме того, радионуклиды, связанные с коллоидными частицами, присутствуют в стоках с ядерных установок даже при нормальной эксплуатации. Таким образом, информация о формах нахождения радионуклидов, характере распределения связанных с ними частиц по размерам, структуре этих частицах, механизмах связывания, влияния скорости выщелачивания и мобилизации связанных радионуклидов в экосистемах имеет важное значение для оценки воздействия ядерных производств и аварий на окружающую среду. Предлагаемый совместный проект предлагает усовершенствовать методы определения труднодетектируемых радионуклидов 237Np, 239, 240Pu, 241Am, 99Tc и 129I с учетом их физико-химических форм в воде и донных отложениях, а также исследовать удельную активность, распределение и формы нахождения этих радионуклидов в пресных и морских водах Дальнего Востока. Будет проведен отбор проб в Японском море и озере Ханка. Озеро Ханка является пограничным озером Китая и Российской Федерации и расположено относительно недалеко от станции Фукусима-1. Изучение данного региона интересно и с точки зрения определения уровня так называемого «ядерного наследия» Советского Союза и влияния аварии на станции Фукусима-1 в 2011 году. Впервые будет изучен подобный набор труднодетектируемых радионуклидов в реальных объектах окружающей среды с учетом их форм нахождения. В результате проекта предполагается: 1) Оптимизировать аналитические методы определения ультра низких концентраций 237Np, 239,240Pu, 241Am, 99Tc и 129I в пробах окружающей среды; 2) оптимизировать методики анализа форм нахождения указанных радионуклидов в воде и донных осадках; 3) определить удельную активность, распределение и формы нахождения указанных радионуклидов в пробах воды и донных осадков дальневосточного региона, а также провести радиоэкологическую оценку территории и количественно оценить вклад аварии на станции Фукусима-1. Проект будет реализован с использованием самых современных аналитических методов, таких как УМС, ИСП-МС/МС, EXAFS и опыта двух исследовательских групп из Китая и России.
In comparison with cesium and strontium, the investigations on Np, Pu, Am, 99Tc, and 129I and their migration in the environment is limited. This is mainly because of their low concentrations in the environment and difficult to be determined. Actinides and fission products were presented in the environment as a result of nuclear weapons tests and nuclear accidents. Radionuclides as soluble form or colloidal in nuclear facilities effluents might be also discharged to the environment. The partitioning and speciation of radionuclidess, association with different size of particles, the structure of these associated particles, binding mechanisms, mobilization of associated radionuclides in ecosystems is important for assessing impact of nuclear facilities and accidents on the environment. The suggested joint project proposes to develop methods for determining low level radionuclides of 237Np, 239, 240Pu, 241Am, 99Tc and 129I and their species in the water and sediments, and to investigate the level, distribution and speciation of this radionuclides in fresh and marine water and sediment collected from of Far East water system. A sampling campaign will be implement in the Sea of Japan and Lake Khanka to collect water and sediment samples. Lake Khanka is a border lake of China and Russian Federation, and located in the Far East with a shorter distance to Fukushima. The investigation of artificial radionuclides in this region is interesting for explore the impact of the so-called Soviet Union "nuclear legacy" and the Fukushima-Daiichi accident in 2011. This will be the first investigation of the level and distribution of difficult-to-measure radionuclides and their speciation in the environmentin this region. The main outcomes of the project will be: 1) Optimized analytical methods for determination of low level 237Np, 239,240Pu, 241Am, 99Tc and 129I in environmental samples; 2) the method for speciation analysis of the aimed radionuclides in environment water and sediments; 3) level, distribution and speciation of the target radionuclides in the water and sediment samples from the Far Eastern region, and impact of human activity and accident in this region. The project will be implemented by utilization of the state-of-the art analytical techniques such as AMS, ICP-MS/MS, EXAFS and the experiences of the two research groups from China and Russia.
В результате работы планируется усовершенствовать и оптимизировать аналитические методы определения труднодетектируемых Np, Pu, Am, Tc, I в окружающей среде. Будут проведены исследования реальных образцов воды и донных осадков морской и пресноводной сред Японского моря и озера Ханка на содержание Np, Pu, Am, Tc, I и определены источники их поступления в окружающую среду. Будет определена удельная активность, распределение и формы нахождения указанных радионуклидов в пробах воды и донных осадков дальневосточного региона, а также проведена радиоэкологическая оценка территории. Проект будет реализован с использованием самых современных аналитических методов, таких как УМС, ИСП-МС/МС, EXAFS и опыта двух исследовательских групп из Китая и России. Существующие методики не позволяются выделить и трансурановые элементы (Np, Pu, Am) и продукты деления (Tc, I) из одного образца с высокими выходами. В нашем проекте мы предлагаем усовершенствовать существующие методики определения трансурановых элементов и применить их для анализа образцов воды и донных отложений пресноводной системы озера Ханка и морской экосистемы Японского моря. Кроме того, в настоящее время для оз. Ханка есть данные только таких радионуклидов как Sr-90 и Cs-137 (Chaikovskaya, 2001). Данных о содержании трансурановые элементы (Np, Pu, Am) и продукты деления (Tc, I) для дальневосточного региона практически нет. Таким образом, анализ содержания указанных радионуклидов является актуальной научной задачей радиоэкологического обследования дальневосточного региона. Совместная работа с китайскими коллегами позволит изучить экосистему уникального озера, расположенного на территориях обоих государств с точки зрения содержания и форм нахождения радионуклидов. Проект позволит количественно оценить вклад различных источников радиационного загрязнения природной среды, в том числе, с учетом последствий катастрофы на атомной электростанции станции Фукусима-1 в 2011 году. Решение поставленной научной задачи позволит расширить наши представления о миграционных свойствах долгоживущих радионуклидов в почве, а также будет использоваться в качестве научной основы для разработки методики мониторинга опасных ядерно-радиационных объектов, мер по реабилитации территорий, подвергшихся радиоактивному загрязнению. Подобные исследования, уникальные для России, позволят определить реальный масштаб радиоактивного загрязнения так называемых фоновых территорий и количественно оценить вклад аварии на станции Фукусиам-1 в 2011 году. Прикладной значимостью является возможность получения количественных данных о содержании ранее недетектируемых радионуклидов
Коллектив российских участников обладает значительным опытом исследования физико-химических свойств радионуклидов и комплексных экологических исследований на радиоактивно-загрязненных территориях. Коллектив обладает опытом определения содержания и физико-химических форм радионуклидов в природных средах с использованием методов оптической микроскопии, растровой электронной микроскопии с рентгеноспектральным микроанализом (РЭМ с РСМА), просвечивающей электронной микроскопии, спектроскопии рентгеновского поглощения, различными радиометрическими методами (от альфа-трековой радиографии до низкофоновой жидкостно-сцинтилляционной спектрометрии). Коллектив китайских участников обладает значительным опытом измерения низких концентраций различных элементов в природных образцах. Сочетание опыта, навыков и оборудования обеих сторон позволит получить качественно новые данные о содержании трансурановых элементов (Np, Pu, Am) и продуктов деления (Tc, I) в дальневосточном регионе.
Целью проекта являлось определение труднодетектируемых радионуклидов в абиотических объектах окружающей среды в дальневосточном регионе. На примере образцов морской и пресноводной экосистем определен комплекс радионуклидов, их источники поступления, физико-химически формы и возможные пути миграции. Работа является совместной с китайскими коллегами - отбор проб, усовершенствование методики выделения и определения этих радионуклидов, количественное определение содержания в донных осадках и воде озера Ханка и Японского моря. При работе с морскими и пресноводными объектами усовершенствован быстрый и точный метод выделения Np, Pu, Am, Tc, I, из абиотических компонентов окружающей среды. Использованы аналитические возможности китайских коллег, которые позволили определить радионуклиды в ультра-низких концентрациях.
грант РНФ |
# | Сроки | Название |
1 | 29 января 2021 г.-30 декабря 2021 г. | Быстрый и точный анализ ультра-низких концентраций трансурановых элементов (Np, Pu, Am) и продуктов деления (Tc, I) и их форм нахождения в объектах окружающей среды |
Результаты этапа: Усовершенствованы и оптимизированы аналитические методы определения труднодетектируемых Np, Pu, Am, Tc, I в окружающей среде. Проведены исследования реальных образцов воды и донных осадков морской и пресноводной сред Японского моря и озера Ханка на содержание Np, Pu, Am, Tc, I и определены источники их поступления в окружающую среду. Определена удельная активность, распределение и формы нахождения указанных радионуклидов в пробах воды и донных осадков дальневосточного региона, а также проведена радиоэкологическая оценка территории. | ||
2 | 1 января 2022 г.-31 декабря 2022 г. | Быстрый и точный анализ ультра-низких концентраций трансурановых элементов (Np, Pu, Am) и продуктов деления (Tc, I) и их форм нахождения в объектах окружающей среды |
Результаты этапа: В рамках реализации проекта проведена датировка донных осадков с помощью неравновесного свинца-210. Проанализировано содержание актинидов и технеция в донных осадках озера Ханка и Уссурийского залива Японского моря, а также установлено распределение актинидов по колонкам. Донные осадки подробно проанализированы с помощью ретгено-фазового и рентгено-флуоресцентного анализов. Определено содержание изотопов йода в воде Японского моря и озера Ханка. В рамках реализации проекта в 2022 году был произведен отбор проб почв вокруг оз. Ханка и охарактеризованы три керна, также приведена оценка радиационной обстановки с помощью гамма-спектрометрии. Был произведен отбор проб донных отложений из Японского моря с глубин до 30 м. В 2022 году был усовершенствован пробоотборник для отбора донных осадков и адаптирован для отбора осадков с глубин более 10 м (до 30 м). Это позволило отобрать пробы донных осадков на выходе из залива Петра Великого для сравнения с донными осадками прибрежных зон. Усовершенствованный пробоотборник позволил отобрать пробы не только дальше от берега, но и большей мощности сам керн. Один из кернов, взятых в Амурском заливе, достиг по глубине профиля более 50 см. После отбора, пробы колонок донных осадков были нарезаны по 1 см. Затем все образцы были высушены в сушильном сухожаровом шкафу-стерилизаторе BINDER ED 23 Classic.Line при температуре 80°С на протяжении 10-16 часов, крупные камни и органические компоненты были удалены, пробы были взвешены с использованием аналитических весов. В феврале 2022 года отобраны пробы воды из трех точек залива Петра Великого и четырех точек озера Ханка. Объем каждой пробы составлял 50 л. Выделение радионуклидов проводили по разработанной в рамках данного проекта в 2021 году методике для определения актинидов и технеция в пробах большого объема морской и пресной воды. Предварительно были добавлены метки контроля химического выхода – Am-243, Pu-242, в качестве метки для технеция использовали аналог – NH4ReO4. Полученные фракции радионуклидов (Pu-Np, Am, Tc) были подготовлены для дальнейшего измерения с использованием масс-спектрометра в рамках сотрудничества с китайским университетом Ланьчжоу и отправлены в Китай. В университете Ланьчжоу проведена дополнительная очистка фракций (Tc – с помощью экстракционно хроматографической смолы TEVA, U – с помощью смолы UTEVA, Np/Pu – с использованием смолы TK200) и получены счетные образцы для ICP-MS. Получены результаты содержания Np-237, Pu-239, 240, I-127, 129 в пробах воды из оз. Ханка и Японского моря. Результаты анализа 129I и 127I в пробах воды озера Ханка и залива Петра Великого показывают более высокие значения 127I в морской воде (42,7-45,1 мкг/л) по сравнению с пресной водой (5,41-8,51 мкг/л). Для 129I ситуация имеет противоположный характер – (1,87-2,33)х10^7 ат/л для морской воды и (29,0-39,9)x10^7 ат/л для пресной воды. Атомное соотношение 129I/127I также различно и на два порядка выше (0,87-1,13×10^-8) в озерной воде, чем в морской (0,91-1,15×10^-10). В основном это связано с различным поведением антропогенного 129I в озере и море. 129I, осевший в море и попавший в море из реки, быстро разбавлялся в морской воде, вызывая снижение концентрации 129I, на порядки более высокая стабильная концентрация 127I в морской воде по сравнению с пресной водой увеличивала разницу в атомных отношениях 129I/127I. Изотопы технеция и америция в воде Японского моря и оз. Ханка не обнаружены (ниже МДА). Содержание нептуния и плутония – являются непредставительными данными, статистически малозначимыми и требуют уточнения. В рамках реализации проекта из двух кернов, отобранных в 2021 году на озере Ханка (Ханка-4) и в Уссурийском заливе Японского моря (JS-4) в университете Ланьчжоу выделены изотопы америция, плутония, нептуния. Методика выделения и разделения исследуемых актинидов для дальнейшего детектирования с помощью ICP-MS включает в себя следующие шаги: навеску осадка 5г отжигают в муфельной печи при 450 градусах Цельсия в течение ночи, затем спекают с метками Pu-242 и Am-243. Выщелачивание проводят с помощью «царской водки». В полученный раствор добавляют аммиак до показателя рН 8-9. При смене реакции среды выпадает осадок, который растворяют соляной кислотой, добавляют восстановитель дисульфит калия и снова осаждают аммиаком до рН 8-9. Полученный осадок растворяют в 4М азотной кислоте. Полученный раствор пропускают через экстракционно хроматографическую смолу TEVA и последовательно смывают фракции нептуний-плутония и технеций. Из исходного раствора, пропущенного после смолы TEVA выделяют америций с помощью смолы DGA. Фракцию плутония-нептуния упаривают до сухих солей и растворяют в 0,5М азотной кислоте для детектирования вместе с помощью ICP-MS. Очищенную фракцию америция также упаривают до сухих солей и растворяют с помощью 0,5М HNO3. Для профиля морских донных отложений достоверно определено содержание Np-237, Pu-239, 240, Am-241. Результаты содержания актинидов в керне из оз. Ханка (Ханка-4) показывают, что содержание плутония-239 после 2х см по глубине постоянно (0,002 мБк/г). Для определения возраста донных отложений на основе содержания 210Pbex использовалась модель постоянного потока (Abril, 2022; Corbett and Walsh, 2015). Для определения возраста отдельных слоев донных отложений с помощью техногенного 137Cs на эпюре его вертикального распределения был выделен пик, который соответствует максимуму глобальных выпадений в 1963 г. (основные испытания ядерного оружия в Северном полушарии) (Ito et al., 2020). Для донных осадков были проведены рентгенофазовый анализ: дифрактограммы регистрировали на приборе "Advance D8" ("Bruker"), а также элементный анализ – проводили на энергодисперсионном рентгенофлюорисцентном спектрометре Shimadzu EDX-800HS. Отобранный керн донных осадков озера Ханка представляет собой спрессованный песок различного размера. Радионуклид Cs-137 не обнаружен в слоях глубже 18 см. Общая удельная активность радионуклида указывает на источник поступления – глобальные выпадения. Средняя скорость осадконакопления установлена в 1,6 мм/год. Внутрипрофильное распределение неравновесного свинца указывает, что в данном месте озера не происходило турбации донных осадков, а значит скорость их накопления была более-менее равномерна на протяжении всего изученного периода. В результате рентгенофазового анализа не обнаружено существенных различий в минералогическом составе от верхних горизонтов к нижним. Фазовый состав проб представлен в основном в виде кварца, составляющего основу песков различного механического состава. Отобранные керны донных осадков Амурского залива представляет собой органические соединения разной степени разложенности. В результате гамма-спектрометрического анализа пробы Амурского залива определено, что содержание 137Cs не превышает 7,5 Бк/кг, что соответствует уровню глобальных выпадений. Профиль распределения неравновесного свинца показал равномерное осадконакопление в месте отбора керна. Скорость осадконакопления в Амурском заливе низкая и определена в 2,1 мм/год. Установлено, что за последние 200 лет здесь не происходило важных геологических событий. Элементный анализ показал разный характер распределения элементов в профилях озера. Для Амурского залива обнаружено изменение состава только на глубине 28 сантиметров. Нами было обнаружено, что содержание железа в донных осадка составляет 11%. Данный факт может являться индикатором накопления железа по мере удаления от дельты реки Раздольная. Для объяснения сорбционных свойств и поведения радионуклидов в система вода (морская/пресная) – донные осадки были проведены сорбционные эксперименты нептуния и технеция на донных осадках в зависимости от времени, рН и концентрации радионуклида. Выявлено, что сорбция 237Np на морских и озёрных донных осадках достигает максимума в течение 1,5 часа, а дальше наблюдается процесс десорбции. На пресных осадках при pH > 12 значение сорбции значительно увеличивается с 47% в начале эксперимента до 88% через сутки. При pH 10 максимальная сорбция на морских осадках ~ 88%, а на пресных – 77%. При pH 8 максимальная сорбция на морских осадках ~ 76%, а на пресных – 20%. Для морских донных осадков заметна разница в сорбции в зависимости от pH. Технеций, так как представлен в виде пертехнетат-иона и является растворимым, почти не сорбируется (процент сорбции по истечении двух недель достигает 15% с высоким значением погрешности), значение максимальной сорбции в пресной воде составляет около 8%, в морской воде – порядка 16%; максимальное значение сорбции достигается за сутки, затем идёт процесс десорбции, сорбция обратимая. | ||
3 | 1 января 2023 г.-31 декабря 2023 г. | Быстрый и точный анализ ультра-низких концентраций трансурановых элементов (Np, Pu, Am) и продуктов деления (Tc, I) и их форм нахождения в объектах окружающей среды |
Результаты этапа: Определены труднодетектируемые радионуклиды (трансурановых элементов (Np, Pu, Am) и продуктов деления (Tc, I)) в абиотических объектах окружающей среды в дальневосточном регионе. На примере образцов морской и пресноводной экосистем определен комплекс радионуклидов, их источники поступления, физико-химически формы и возможные пути миграции. Проведен анализ содержания указанных радионуклидов в дальневосточном регионе. Проведен гамма-спектрометрический анализ проб, с помощью профильного распределения неравновесного свинца и радиоактивного цезия установлены скорости осадконакопления для всех отобранных кернов и установлены различия в скоростях осадконакопления по акватории залива Петра Великого и озера Ханки. С помощью последовательной фильтрации большого объема воды оценено процентное соотношение радионуклидов, перемещающихся в водной среде по отношению к сорбированным на донные осадки. Установлены различия в коэффициентах концентрации для морской и пресной акватории. |
Для прикрепления результата сначала выберете тип результата (статьи, книги, ...). После чего введите несколько символов в поле поиска прикрепляемого результата, затем выберете один из предложенных и нажмите кнопку "Добавить".